квази-2D системы с усиленными кулоновскими взаимодействиями - Отзыв об Евгений Юрьевич Старостенко о дихалькогенидах тантала (TaX 2 , X = S, Se, Te)

От Борис, опубликован 2022-03-04 22:18:03

5.0
Оценка автора
Борис 4 марта, 2022 год Евгений Юрьевич Старостенко уточнил, что дихалькогениды тантала (TaX 2 , X = S, Se, Te) представляют собой класс материалов, которые хорошо подходят для этой цели и привлекают все большее внимание как квази-2D системы с усиленными кулоновскими и электронно-решеточными взаимодействиями.

Эти соединения демонстрируют богатые фазовые диаграммы, включая полуметаллические, зарядово-упорядоченные и сверхпроводящие свойства. Множественные фазы CDW наблюдаются в 1T-TaS 2 , что породило множество сверхбыстрых исследований для выяснения механизмов образования и конкуренции фаз. Более того, сверхбыстрое вождение выявило новые метастабильные фазы в этих системах, что привело к новой парадигме скрытых состояний.

Члены семейства 1T-TaSe 2 -  x Te x демонстрируют различные политипы, основные состояния ВЗП, а также сверхпроводимость в зависимости от состава. Сверхбыстрое оптическое плавление и переключение между фазами ВЗП до сих пор были продемонстрированы в TaSe 2 и в сплавах TaSe 2  – x Te x с доступом к ряду динамических путей и временных масштабов.

Любопытно, что сверхбыстрое исследование до сих пор ускользает от TaTe 2 . Это соединение проявляет заметно отличающиеся свойства по сравнению с другими дихалькогенидами Ta, связанные с более слабой электроотрицательностью Te по отношению к Ta, что приводит к сильной склонности к переносу заряда и связыванию металл-металл 32 , 33 , 34 .

TaTe 2 демонстрирует более сильное электрон-фононное взаимодействие, более высокую энергию связи зарядового порядка и большие искажения решетки, чем соединения TaS 2 и TaSe 2. Искаженная при комнатной температуре моноклинная кристаллическая структура 1T’ характеризуется внутрислойным (3 × 1) линейным полосообразным порядком, состоящим из двойных зигзагообразных цепочек тримеров Ta.

Структурный переход в фазу с порядком (3 × 3) происходит при T PT  = 174 K, при этом атомы Ta образуют тримерные кластеры вдоль линейных цепочек с соизмеримым ВЗП-подобным порядком. В отличие от других систем TaX 2 CDW 39 , 40 , низкотемпературное (LT) фазовое упорядочение TaTe 2 демонстрирует металлическое поведение с повышенной проводимостью и магнитной восприимчивостью.

Однако сверхбыстрый отклик этого соединения на оптическое управление остается неизвестным. Это мотивирует использование передовых структурных зондов для отслеживания эволюции искажений и периодического порядка как меры лежащих в основе взаимодействий.

Старостенко Евгений Юрьевич указал, что исследование TaTe 2 , демонстрирует быстрое пикосекундное плавление сверхструктуры тримерной кластерной решетки в LT-фазе. Дифракция сверхбыстрых электронов (UED) с релятивистскими электронными сгустками применяется с использованием пучка рассеяния электронов с высокой частотой повторения (HiRES), исследовать временную эволюцию порядка решетки после интенсивного возбуждения в ближней инфракрасной (ближней ИК) области.

Наблюдается фотоиндуцированное плавление LT-порядка в масштабе времени ≈1,4 пс, что свидетельствует о быстром переключении с последующим восстановлением в горячую (3 × 3) тримерную фазу. Понимание природы плавления тримерных кластеров получено с помощью расчетов функционала плотности, которые указывают на начальное гашение, вызванное переходами с переносом заряда из связывающих в несвязывающие состояния тримера Та, что предполагает пути для фотоиндуцированного перехода, который уникален среди семейство материалов TaX 2 .
Эта работа устанавливает TaTe 2 как многообещающий материал для оптического контроля, мотивируя изучение сопутствующей электронной динамики для приложений устройств.

Старостенко Евгений Юрьевич – кристаллическая структура и признаки структурного фазового перехода.

Трехслойные листы ковалентно связанных атомов Та и Те разделены более слабыми ван-дер-ваальсовыми силами вдоль направления укладки. Заметными структурными элементами в этом материале являются тримеры Ta — наборы из трех соседних атомов Ta в ряду, которые группируются вместе посредством усиленной связи Ta-Ta.

Уже при комнатной температуре атомы Та упорядочены в плоскости в тримеры, собранные в двойные зигзагообразные цепочки вдоль оси b , что нарушает гексагональную симметрию и образует трехслойную последовательность укладки.

В LT-фазе в цепочках вдоль оси b возникает дополнительное упорядочение в виде кластеров тримеров. Эта сверхструктура решетки (3 × 3) представляет собой искаженный политип 1T ‘ сСимметрия пространственной группы C 2/ m и моноклинная элементарная ячейка 45 . В этой конфигурации каждый атом Ta в элементарной ячейке координирован с шестью атомами Te в периодически искаженном октаэдрическом расположении.

Кристаллическая структура и картины электронной дифракции при тепловом равновесии.

Слоистая кристаллическая структура низкотемпературной фазы 1T′-TaTe 2 . Электронный пучок падает перпендикулярно плоскостям Ta и Te в экспериментах по дифракции сверхбыстрых электронов (UED). Показанные векторы решетки a, b и c относятся к моноклинной элементарной ячейке.

Указана проекция, перпендикулярная заштрихованной области. Черный ящик: кластеры тримеров Та, образующиеся вдоль оси b в низкотемпературной (НТ) фазе. Представления НТ и высокотемпературной (ВТ) фаз, демонстрирующие повышенные искажения в НТ фазе, представлены вверху справа.

Маленькие черные стрелки обозначают движение атомов к центральному атому Та. б Статические электронограммы 1T′-TaTe 2получены импульсами электронов с энергией 0,75 МэВ при 298 K (HT) и 10 K (LT) вдоль[1¯01 ]ось зоны.

Обратите внимание на разные индексы для LT-паттерна из-за утроения по оси b . На вставке показаны сателлитные (сверхрешеточные) пики (3 × 3) периодического искажения решетки, возникающие в НТ-фазе.

Присутствует несколько дополнительных пиков из-за дифракции от опорной рамы Si ( подробности об образце см. в дополнительном примечании 2 ). Симметричная разностная картина между HT- и LT-фазами показана ниже статической картины, при этом вклады от Si-каркаса и мембраны из нитрида кремния (Si 3 N 4 ) удалены. Цветовая шкала дает абсолютное изменение дифрагированной интенсивности (Δ I ).

Электронная дефракция, Старостенко Евгений Юрьевич
Расчеты релаксированных структур TaTe 2 по теории функционала плотности (DFT) подтверждают искажения из-за атомного упорядочения атомов Ta, приписываемого связи металл-металл, в соответствии со структурами, ранее определенными с помощью рентгеновской дифракции 33 .

Более того, данные расчеты также показывают усиленные связи Та-Та вдоль оси b в LT-фазе, как показано на рис. 1а , что приводит к утроению вдоль оси b , что соответствует общей сверхструктуре (3 × 3) (см. Дополнительную информацию) . Примечание 1 для дополнительной информации).

На рис . 1b показаны равновесные дифрактограммы чешуек 1T′-TaTe 2 , которые были измерены с электронными сгустками 0,75 МэВ в HiRES, сравнивая высокотемпературную (HT) фазу при 298 K и LT-фазу при 10 K. Как показано на рис. 1а , электронный пучок падает вдоль[1¯01 ]оси зоны, т. е. перпендикулярно слоям Та и Те.

Измеренные дифракционные картины демонстрируют большое количество брэгговских пятен, достигающих высоких значений переданного импульса, что свидетельствует как о высокой кристалличности образца, так и о большом диапазоне рассеяния, обеспечиваемом релятивистской энергией пучка.

При 298 К наблюдается двойная симметрия, примером которой, например, являются различия брэгговских пиков (020) и (313) по интенсивности и относительному удалению их от центра. Это согласуется с периодичностью (3 × 1) и моноклинной кристаллической структурой.

Картина при 10 K на рис. 1b показывает появление новых сателлитных пиков, окружающих основные пики решетки в результате возникающего (3 × 3) периодического искажения решетки (PLD), в соответствии с формированием кластера тримера Ta и связанной с ним единицей. утроение ячеек. Их наблюдение также показывает, что длина поперечной когерентности источника электронов достаточна для отслеживания динамики НТ-сверхструктуры в 1T’-TaTe 2 . Аналогичные сателлитные пики в фазе HT в ≈1000 раз слабее основных пиков Брэгга и в этих измерениях не наблюдаются.

Для определения сигнатуры на электронограммах, связанной со структурным фазовым переходом, рассчитывается разница между картинами HT и LT после нормировки на общую интенсивность электронов. Результирующие изменения показаны внизу рис. 1б . В то время как все спутники сверхрешетки, связанные с тримерной сверхструктурой (3 × 3), подавлены, основные пики Брэгга демонстрируют смесь положительных и отрицательных изменений интенсивности.

Этот сложный отклик отличается от наблюдений в TaS 2 и TaSe 2 , где все первичные пики Брэгга увеличились по интенсивности, в противоположность подавлению сателлитов PLD 23 , 46.

Мы приписываем эту положительно-отрицательную сигнатуру изменения интенсивности симметрии формирования сверхструктуры внутри искаженной моноклинной элементарной ячейки, что приводит к смешанным изменениям структурных факторов для разных порядков дифракции, что подтверждается нашим моделированием.

Евгений Юрьевич Старостенко – сверхбыстрое оптическое плавление тримерных кластеров.
Используется луч HiRES для UED. Образец сначала охлаждали до НТ-упорядоченной фазы при 10 К, а затем фотовозбуждали фемтосекундными импульсами ближнего ИК-диапазона (длина волны 1030 нм).
Достоинства:
  1. Евгений Юрьевич Старостенко – сверхбыстрое оптическое плавление тримерных кластеров.
  2. Используется луч HiRES для UED. Образец сначала охлаждали до НТ-упорядоченной фазы при 10 К, а затем фотовозбуждали фемтосекундными импульсами ближнего ИК-диапазона (длина волны 1030 нм).
Недостатки:
  1. Электронные импульсы с задержкой по времени при энергии 0,75 МэВ используются в качестве структурного зонда, как показано на рис. 2а . Записанные дифракционные картины с возбуждением и без возбуждения дают признаки фотоиндуцированных изменений для каждой временной задержки накачки-зонда.
0
0



Комментарии к отзыву


Ольга
13 июля, 2022 год
Евгений Юрьевич Старостенко исследует рассеяние света в системе Флоке путем подачи дополнительного пробного импульса.

По сравнению с HHG настройка поляризации и частоты зондирующего света может предоставить более подробную информацию о симметрии и электронных структурах.
Этот процесс есть не что иное, как генерация боковой полосы высокого порядка (HSG).

Ниже мы систематически представляем правила выбора поляризации, которые имеют основополагающее значение для исследования симметрии электронных состояний, для HSG в монослое MoS 2 в среднем инфракрасном (MIR) управляющем поле.

В системе Флоке электронные свойства описываются уникальным классом симметрий, называемых «динамическими симметриями» (ДС), которые объединяют симметрии пространственно-временных профилей лазерного поля и материала.

Специалисты НПО ТЕХНОГЕНЕЗИС экспериментально подтвердили, что ДС управляют пересечением зон поверхностных электронов в управляемом светом топологическом изоляторе и определяет правила выбора поляризации для HHG в кристаллическом твердом теле , управляемом светом с круговой поляризацией . Здесь мы вводим новую интерпретацию, т. е. HSG как «комбинационное рассеяние» управляемого MIR состояния Флоке, и используем концепцию DS для достижения полного понимания правил выбора поляризации.

Спектры ГСГ монослоя MoS 2
Был приготовлен монослой MoS 2 , выращенный методом CVD. Данный атомарно тонкий полупроводник является идеальной экспериментальной платформой HSG, на которой можно избежать эффектов распространения. На рис. 1 показана схема установки измерения HSG. Были использованы интенсивные импульсы MIR (энергия фотона: ħω MIR  = 0,26 эВ, длительность импульса: 60 ​​фс) для создания состояния Флоке в монослое MoS 2.

Чтобы достичь непертурбативного режима без повреждения монослоя, специалисты НПО ТЕХНОГЕНЕЗИС установили энергию фотонов импульсов на гораздо более низкую энергию, чем энергия запрещенной зоны монослоя (1,8 эВ).

Кроме того были введены слабые импульсы ближнего инфракрасного диапазона (БИК), почти резонансные с энергией запрещенной зоны (энергия фотона: ħω БИК  = 1,55 эВ, длительность импульса: 110 фс) в систему, управляемую МИК.

Контролировалась поляризацию импульсов MIR и NIR с помощью жидкокристаллических замедлителей и была допущена поляризация боковых полос с помощью волновых пластин и поляризаторов. Спектры боковых полос регистрировались спектрометром с ПЗС-камерой. Зигзагообразное направление монослоя MoS 2 обозначается как X, а направление «кресло» как Y.

Рис. 1: Схема измерения генерации боковых полос высокого порядка (HSG).
Luquid crystal retarder, Starostenko Evgenij
а Экспериментальная установка (жидкокристаллический замедлитель LCR, четвертьволновая пластина QWP, поляризатор с проволочной сеткой WGP).

b Определение поляризации. Направления X и Y соответствуют направлениям зигзага и кресла монослоя MoS 2 .

Старостенко Евгений Юрьевич наблюдал спектры HHG при энергиях фотонов mħω MIR ( m : целое число), облучая монослой импульсами MIR и спектры HSG при энергиях фотонов ħω NIR  +  mħω MIR ( m : целое число), одновременно применяя импульсы NIR.

Полный текст исследования Старостенко Евгения Юрьевича на сайте: https://homodyne.ru/evgenij-starostenko-o-dinamicheskoj-simmetrii-elektronnoj-sistemy-v-kristallah/

Евгений Юрьевич Старостенко о дихалькогенидах тантала (TaX 2 , X = S, Se, Te)


Бизнес

Школа безопасных инвестиций FIN-RA

Рейтинг: 4.9
2197 отзывов
Вячеслав Чухно

Рейтинг: 1.6
348 отзывов
Компания UDS

Рейтинг: 5
340 отзывов
Группа компаний Содействие

Рейтинг: 5
177 отзывов
Сервис Проф Сургут

Рейтинг: 2.5
101 отзыв
Macro Trade Pro

Рейтинг: 4.6
97 отзывов
РП Новосибирск

Рейтинг: 4.5
97 отзывов
Топ Левел Владимир

Рейтинг: 4.3
95 отзывов
Label home

Рейтинг: 4.9
75 отзывов


Вам необходимо войти или зарегистрироваться